二氧化碳電解能夠將煙道氣等工業廢氣中的二氧化碳轉化為高值燃料和化學品，是一項具有廣闊應用前景的負碳技術。近日，中國科學院大連化學物理研究所研究員汪國雄和研究員高敦峰團隊與大連工業大學安慶大教授團隊合作，在二氧化碳電解制備燃料和化學品研究中取得新進展，實現了低濃度二氧化碳直接電解高效制一氧化碳，為工業廢氣中二氧化碳的資源化利用提供了新思路。相關成果發表在《美國化學會能源快報》上。
當前，二氧化碳電解研究通常使用純二氧化碳原料氣，然而化石燃料燃燒產生的煙道氣等工業廢氣中二氧化碳濃度較低，從煙道氣中捕獲和純化二氧化碳的能耗和投資成本較高，這降低了二氧化碳電解技術的經濟可行性。低濃度二氧化碳直接電解可顯著降低獲取高濃度二氧化碳的分離純化成本，但其濃度的降低也使得高效二氧化碳電解更具挑戰性。
本工作中，團隊利用分子修飾策略構建了有效耦合二氧化碳捕獲和轉化過程的反應微環境，實現了低濃度二氧化碳的直接電解轉化。他們采用商品CoPc作為模型催化劑，利用聚4-乙烯基吡啶(P4VP)進行電極修飾，在典型工業煙道氣二氧化碳濃度（10%）時，P4VP修飾的CoPc電極上一氧化碳法拉第效率達到90%以上，一氧化碳分電流密度達到252 mA/cm2。物理化學和電化學結構表征結果表明，P4VP的吡啶基團促進了二氧化碳在CoPc催化劑中Co位點上的物理富集和化學活化，從而促進了低濃度二氧化碳電解生成一氧化碳。
結合進一步的催化劑結構設計和反應微環境調控，該分子增強策略有望實現工業煙道氣直接電解及乙烯等C2+產物的高效制備。
