近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所李燦院士和研究員王集杰等在二氧化碳加氫制低碳烯烴方面取得新進(jìn)展。團(tuán)隊(duì)開發(fā)了ZnZrOx/SSZ-13串聯(lián)催化劑，實(shí)現(xiàn)了二氧化碳到低碳烯烴的高選擇性生成，其低碳烯烴選擇性接近90%，其中丙烯選擇性達(dá)到52%。相關(guān)成果發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》上。
ZnZrOx/SSZ-13串聯(lián)催化劑示意圖。大連化物所供圖
李燦團(tuán)隊(duì)長期致力于人工光合成相關(guān)研究，發(fā)展了太陽能等可再生能源制備綠氫，進(jìn)而將二氧化碳加氫轉(zhuǎn)化為甲醇以及高附加值燃料或化學(xué)品，這是典型的人工光合成過程，也是實(shí)現(xiàn)碳中和目標(biāo)的重要技術(shù)路徑。團(tuán)隊(duì)先后發(fā)展了以ZnZrOx為代表的一系列金屬氧化物固溶體催化劑，實(shí)現(xiàn)了二氧化碳高選擇性加氫制甲醇，并于2020年10月完成了全球首套千噸級(jí)液態(tài)陽光工業(yè)中試示范。此外，團(tuán)隊(duì)還以金屬氧化物固溶體催化劑為基礎(chǔ)，發(fā)展了以ZnZrO為基礎(chǔ)的串聯(lián)催化劑用于二氧化碳加氫，實(shí)現(xiàn)了80%的低碳烯烴選擇性和70%的芳烴選擇性。
在前期工作的基礎(chǔ)上，團(tuán)隊(duì)發(fā)展了ZnZrOx/SSZ-13催化劑，進(jìn)一步提高低碳烯烴選擇性和單一烯烴選擇性。動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)表明，該催化劑實(shí)現(xiàn)了二氧化碳加氫與烯烴形成兩個(gè)反應(yīng)在熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)上的耦合，表明中間體的遷移拉動(dòng)了反應(yīng)正向進(jìn)行，降低了反應(yīng)的活化能。
